近日,化學化工學院毛寶東和施偉東教授團隊在自然科學領域頂級期刊Nature Communications上發表研究論文Designing 2D carbon dot nanoreactors for alcohol oxidation coupled with hydrogen evolution。江蘇大學為第一完成單位,博士生陳啟濤為第一作者,毛寶東為第一通訊作者,李龍華、顏偉城、施偉東教授和蘇州大學康振輝教授等為共同通訊作者。

現代催化的發展面臨能源與化學品聯產、清潔性和可持續性等挑戰,催化研究的復雜性也日益突出。光催化因其環境友好和綠色特點,被視為實現可持續未來的重要工具。新型催化劑的設計目標是實現多功能集成,關鍵在于將化學反應、傳質和產物分離的知識融入新型光催化劑的設計中。與此同時,納米反應器的內建電場驅動力對于反應物與產物的快速擴散和有效分離至關重要。
該工作展示了一種有前景的綠色光催化劑設計,使用精細調控的Cu-ZnIn2S4納米片和碳點作為構建單元,能夠在納米空間中集成反應、傳質和分離功能,模擬微型的納米反應器。根據原位譜學和內建電場計算模擬,由于電荷積累和傳質的增強,該功能集成大大促進了苯甲醇氧化耦聯析氫反應動力學,氫氣/苯甲醛的產生率達到45.95/46.47 mmol g-1 h-1,分別為純ZnIn2S4的36.87和36.73倍。通過DFT計算表明,苯甲醛高選擇性的關鍵是Cu(II)介導的中間體構象翻轉和隨后的π-π共軛實現的有效分離。該項工作展示了可用于耦合可持續系統的光催化劑納米反應器多功能整合設計的概念驗證。
該工作得到了國家自然科學基金杰出青年基金和面上項目資助。(化學化工學院)
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