3月18日,我?;瘜W化工學院施偉東教授團隊在自然科學領域頂級期刊《自然通訊》(Nature Communications)上發表研究論文“Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C2H4 from CO2”。江蘇大學為第一完成單位,博士生解仲凱為第一作者,施偉東為第一通訊作者,中國科學院長春應用化學研究所宋術巖為共同通訊作者。

在能源需求日益增加和二氧化碳(CO2)排放問題日益嚴重的背景下,光催化CO2還原作為一種將CO2轉化為高附加值化學品的綠色可持續發展方式而備受關注。雙原子催化劑因其特定的電子重分布和空間接近性,已成為高效CO2光合成乙烯(C2H4)的重點研究對象。目前雙原子催化劑的制備方式主要采用自下而上的合成策略,然而,由于相鄰金屬單原子在亞納米距離下強相互排斥作用,使得自下而上的合成策略易導致異核原子隨機分布,嚴重阻礙了催化性能的深度優化和反應機理的精準探索。
因此,本工作提出了一種全新的自上而下的離子切割工藝,用于制備高度有序的異核雙原子催化劑,并成功將高度有序的CuAu雙原子(原子間距僅2-3 ?)錨定在TiO2催化劑表面,且基于CuAu異核原子間優異的空間接近性和電子重組效應,該雙原子催化劑展示出極低的C-C耦合能壘,成功實現了高效穩定的CO2光合成C2H4,其中CO2光合成C2H4活性和選擇性分別為568.8 μmol·g-1·h-1和68.3 %,且持續催化時長高達120 h,這在已報道的同類催化劑中是綜合性能最為突出的。這一發現不僅為制備具有高度有序異核雙原子催化劑提供了一種自上而下的新策略,而且為催化性能的深度優化和異核原子間協同催化機制的精準探索提供了支持。
該工作得到了國家杰出青年科學基金、國家自然科學基金等項目資助。(化學化工學院)
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